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进展|用硅烯插层打开外延生长的双层石墨烯能隙

放大字体  缩小字体 发布日期:2023-03-07  浏览次数:60
核心提示:  石墨烯因其怪异的晶格布局而具备诸多优异性能,但其零能隙特性极大地限制了它在电子学器件上的使用。近年来,中国科学院物理
   石墨烯因其怪异的晶格布局而具备诸多优异性能,但其零能隙特性极大地限制了它在电子学器件上的使用。近年来,中国科学院物理研究所/北京凝集态物理国度研究中间纳米物理与器件重点实验室高鸿钧院士率领的研究团队在石墨烯及类石墨烯二维原子晶体质料的制备、物性调控及使用等方面发展研究,获得了一系列紧张研究功效。
 
  1)他们接纳分子束外延发展技巧制备出了多种大面积、高质量的石墨烯及类石墨烯二维原子晶体质料,如:外延石墨烯[Chin.Phys.16,3151(2007),Adv.Mater.21,2777(2009)]、三分之一氢化石墨烯[Adv.Mater.30,1801838(2018)]、硅烯[Nano Lett.13,685(2013),Nano Lett.17,1161(2017)]、锗烯[Nano Lett.13,4671(2013)]、二硒化铂与铜硒二维原子晶体[Nano Lett.15,4013(2015),Nat.Mater.,16,717(2017)]等;
 
  2)实现了石墨烯的多种单质元素的插层[Appl.Phys.Lett.100,093101(2012),Appl.Phys.Lett.99,163107(2011),Nano Res.11,3722-3729(2018)];
 
  3)揭示了单晶表面上石墨烯插层的普适机制[J.Am.Chem.Soc.137(22),7099(2015)];
 
  4)构建空气中稳定的硅烯/石墨烯异质结[Adv.Mater.30(49),1804650(2018)]等。
 
  近期,差别堆垛方法的双层石墨烯因为其富厚奇怪的物理性质,备受关注。此中,AB堆垛的双层石墨烯不但共享了单层石墨烯的优异性质,并且在毁坏两层石墨烯反演对称性的环境下可引诱出非零能隙,激动了它在电子学及光电子学器件方面的使用。双层石墨烯中能隙的翻开可通过外加电场、应力、或者在两层石墨烯表面吸附原子/分子进而构建电势差等方法实现。表面计较表明,将两种差别的方法连结起来,可实现更大的能隙。所以,通过差别的方法协同实现双层石墨烯中较大能隙的翻开对石墨烯的使用具备十分紧张的好处。
 
  最近,该研究团队的郭辉博士等人在大面积、高质量AB堆垛双层石墨烯的可掌握备及其能隙调控方面获得了新的研究进展。他们开始在Ru(0001)表面实现了厘米尺寸、单晶、AB堆垛双层石墨烯的可控发展[2D Mater.6(4),045044(2019)]。在此底子上,通过硅插层技术在双层石墨烯和Ru衬底的界面处实现了硅烯的插层发展(图1)。
 
  图1.双层石墨烯/Ru界面处硅烯的插层。(a)-(b)硅烯插层历程表示图;(c)-(d)硅烯插层前后的LEED图像;(e)-(f)硅烯插层前后STM图像。
 
  硅烯的插层有用地减弱了底层石墨烯与Ru基底之间的互相好处,使得双层石墨烯的本征性质得以恢复;别的,拉曼(Raman)光谱中石墨烯的2D特性峰出现较大的蓝移,预示着在双层石墨烯中存在压应力(图2)。
 
  图2.硅烯插层前后双层石墨烯的Raman光谱剖析。(a)Ru表面硅烯插层前后单层石墨烯及双层石墨烯的Raman光谱对比;(b)硅烯插层前后双层石墨烯的2D特性峰的剖析拟合。
 
  进一步角分辩光电子能谱(ARPES)研究发现,双层石墨烯受到电子掺杂,并在K点处翻开了一个0.2 eV的较大能隙(图3(a))。但是,解放的AB堆垛双层石墨烯是没有能隙的。为了明白这一能隙发生的机制,张瑞梓等行使密度泛函表面计较发现,基于Ru上双层石墨烯与硅烯形成的异质布局的能带显示,在费米面左近翻开了0.2 eV的能隙(图3(b),(c)),与实验后果彻底符合。
 
  图3.硅烯插层后双层石墨烯的电子布局。(a)双层石墨烯的ARPES谱;(b)优化后的升沉双层石墨烯/硅烯/Ru的原子布局模子;(c)基于(b)中布局模子计较的能带布局,红点组成了投影到双层石墨烯上的能带布局。
 
  但是,在这个别系中石墨烯同时存在压应力及电子摻杂,0.2 eV能隙发生的缘故并不明朗。进一步的计较发现,若施加与实验同等大小的掺杂浓度(或应力),只能使AB堆垛双层石墨烯翻开小于0.06 eV的能隙(图4(a),(b)),远小于实验观测值。进一步考虑了在具备应力的双层石墨烯上同时进行电子掺杂,其可以在低浓度电子掺杂下翻开一个大的带隙(图4(c))。这一能隙的翻开并不是由单纯应力与单纯摻杂分别惹起的能隙的简单加和,而是电子掺杂和压应力协同好处的后果。该工作提供了一种调控石墨烯能带布局的新技巧,对功效石墨烯器件的组织具备紧张代价。
 
  图4.分别考虑掺杂或应力时双层石墨烯的能带剖析。(a)仅考虑来自硅烯/Ru衬底的掺杂效应时双层石墨烯的能带布局;(b)仅考虑双层石墨烯升沉/应力环境下的能带布局;(c)同时考虑掺杂和升沉/应力时双层石墨烯的能带布局。
 
  郭辉、张瑞梓(杜世萱研究组)和李航(丁洪研究组)为共同第一作者,杜世萱与高鸿钧为共同通讯作者。美国范德堡大学的S.T.Pantelides介入了表面上的谈论与同盟。关联功效发表在《Nano Letters》上。该工作获得了科技部(2016YFA0202300,2018YFA0305800,2019YFA0308500)、国度天然科学基金委(61888102,51872284,51922011)和中国科学院的资助。
 
 
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